Magnetism of carbon nanostructures and in situ TEM dynamic transformations of carbon-based nanomaterials.

Abstract

"Durante las últimas dos décadas se ha logrado sintetizar materiales de carbono con distintas formas estructurales y dimensiones en el orden de nanómetros, siendo los fullerenos y los nanotubos de carbono (NTC) dos ejemplos sobresalientes. El hecho de que las propiedades físicas y químicas de los nanomateriales difieren de las propiedades mostradas por átomos individuales, moléculas o materiales en bulto, sirve como motivación para continuar investigando las nanoestructuras de carbono. En este trabajo se presentan resultados teóricos concernientes a fenómenos magnéticos en nanoestructuras de carbono, así como resultados experimentales sobre la síntesis de diversos NTC y las modificaciones que éstos experimentan cuando son irradiados con electrones. En particular, se analizan las propiedades magnéticas de fullerenos (C60 y C70) fusionados en cadenas lineales y toroides formados por átomos de carbono, cuando se les aplica un campo magnético externo, utilizando para ello la teoría de London. Las estructuras analizadas tienen enlaces tipo sp2, y además de anillos de carbono de seis lados muestran polígonos de cinco, siete u ocho lados en la red atómica, lo que produce curvatura en las estructuras. A diferencia de estructuras planas de carbono como el grafito y las moléculas aromáticas que son diamagnéticas, algunas de las estructuras analizadas presentan paramagnetismo, con valores de hasta 200 CGS ppm por mol de C en la susceptibilidad magnética. En el terreno experimental, se presentan resultados que muestran la versatilidad del método de pirólisis de soluciones atomizadas para sintetizar nanotubos de carbono de varios tipos, como nanotubos de carbono de una sola capa, nanotubos de carbono de varias capas (NTVC) y nanotubos de carbono dopados con nitrógeno. Durante la síntesis de NTVC un pequeño porcentaje del metal catalizador es encapsulado dentro de la región hueca de los NTVC. Utilizando diferentes catalizadores se logró encapsular Fe, Co, Ni y una aleación de FeCo. Finalmente, se muestran las modificaciones estructurales que experimentan los NTVC que contienen metales encapsulados cuando son irradiados con electrones a 600±C. Esto se logró utilizando un microscopio de transmisión de electrones como equipo de observación y fuente de irradiación, simultáneamente."

"Over the last two decades carbon-based materials exhibiting lengths at the nanoscale and different structural forms have been synthesized; fullerenes and carbon nanotubes (CNTs) being two prominent examples. Further research on carbon nanostructures is motivated by the fact that the physical and chemical properties of nanomaterials differ from the properties of individual atoms, molecules or bulk compounds. This work presents theoretical results on the magnetic response of carbon nanostructures, as well as experimental results on the synthesis of different types of CNTs and the modifications that these materials undergo when irradiated with fast electrons. The magnetic properties of fullerenes (C60 and C70) coalesced into linear chains and toroidal geometries, that are exposed to an external magnetic field, were studied with the London theory. The analyzed structures have covalent sp2-like bonding and in addition to six-membered carbon rings, contain 5-, 7- or 8-membered rings within the atomic lattice, inducing curvature. Contrary to planar carbon structures such as graphite and aromatic molecules that are diamagnetic, some of the analyzed structures were found to exhibit paramagnetism, with magnetic susceptibility values up to 200 CGS ppm per mol of C. In the experimental sections, results are shown that demonstrate the versatility of the pyrolysis of aerosolized solutions method to synthesize different types of carbon nanotubes, such as single-walled carbon nanotubes (SWNTs), multi-walled carbon nanotubes (MWNTs) and nitrogen-doped carbon nanotubes (CNx). During the synthesis of MWNTs, a small percentage of the catalyst is encapsulated in the hollow core of MWNTs. Encapsulation of Fe, Co, Ni and a FeCo alloy inside MWNTs was achieved by utilizing different catalyst precursors.Finally, structural modifications of MWNTs, containing metal particles in their cores, are observed when irradiated with electrons at 600±C. This was accomplished by using a high resolution transmission electron microscope, both as the observation equipment and as the electron irradiation source. Results include the fact that MWNTs behave as high pressure cells (» 40 GPa), in situ observation of nanotube growth from encapsulated metal particles and formation of MWNT-metal-MWNT junctions."