Compósitos a base de grafeno oxidado: propiedades adsortivas y catalíticas

Abstract

"En el presente trabajo de investigación se sintetizaron compósitos a base de óxido de grafeno empleando procesos hidrotérmicos asistidos por microondas (HTAM). Inicialmente, se sintetizó óxido de grafeno reducido (RGO) a partir de la oxidación de grafito prístino por el método de Hummers Mejorado, teniendo la ventaja de disminuir la cantidad de ácidos utilizados en la oxidación. La expansión-exfoliación y reducción de las capas de óxido de grafito se realiza vía HTAM. La exfoliación resultante fue turbostática produciendo capas delgadas hasta 3 micras y corrugadas, debido a la presencia de dominios sp2-sp3 en las capas. La reducción modifica la química superficial de la capas, con grupos funcionales remanentes tales como hidroxilos, carbonilos y epóxidos. El RGO resultante presenta alta higroscopicidad, disminución en el número de capas, sin embargo, esto produce pliegues en los bordes de las capas, debido a su condición turbostática pero con mejor calidad que el RGO comercial. Para estabilizar las capas de RGO, se sintetizaron compósitos a base de este material, el primer compósito fue con nano-esferas de SiO2 (RGO-SNS). La técnica hidrotérmica utilizada favorece una alta dispersión de las nano-esferas de SiO2 sobre las capas de RGO. La condición estructural turbostática de RGO facilita una mejor dispersión y enlace de las nano-esferas sobre y entre las capas de RGO. El área superficial del compósito así como la presencia de los grupos funcionales confieren al material compósito, una alta capacidad de adsorción en la remoción de Rodamina B (RhB). Los experimentos de reversibilidad y reutilización del compósito muestran una fuerte interacción con el contaminante. Para evaluar sus propiedades reductivas se utilizó hidracina como fuente de electrones, alcanzando la reducción de RhB en 2 horas. Además, las propiedades adsortivas de RGO-SNS se evaluaron con azul de metileno (AzM) como contaminante modelo. Las isotermas resultantes se ajustan al modelo de Langmuir, es decir, la interacción es mediada por grupos funcionales en la superficie del compósito. Un segundo compósito fue obtenido mediante el crecimiento vía HTAM de nanoestructuras de CeO2 sobre las capas de RGO (RGO-CeO2). Los análisis de estructura y morfología muestran la formación de nano-cubos y nano-barras de CeO2, los cuales presentaron una estructura cúbica fcc tipo Fluorita."

"In this doctoral thesis, the microwave-assisted hydrothermal processes (MAHP) to prepare some composites based on graphene oxide has been used. Initially, the reduced graphene oxide (RGO) was synthesized from the oxidation of pristine graphite through the Hummers Improved method. This has the advantage of decreasing the amount of acids oxidation, expansion-exfoliation, and chemical reduction of layers the graphite oxide sheets during the MAHP. We noticed that (i) exfoliation was turbostatic producing thin and corrugated layers until a length of 3 microns, because of the presence of sp2-sp3 domains in the layers, (ii) the reduction modifies the surface chemistry of the layers, leaving functional groups, such as hydroxyl, epoxides and carbonyls on the surface and at the edges of RGO sheets, (iii) the obtained RGO sheets have high hygroscopicity and a reduced number of layers. On the other hand, the reduction processes generates folds in the edges of the layers due to the turbostatic condition, but still the produced sheets are of higher quality than the commercial RGO sheets. In order to stabilize the RGO layers, a composite with SiO2 nanospheres has been prepared (RGO-SNS). The hydrothermal technique produces in this case a high dispersion of the SiO2 nanospheres on the RGO layers. Because the turbostatic arrangement facilitates better dispersion and bonding of SiO2 nanospheres on RGO surface, the SiO2 nanospheres are encountered at edges and between sheets. The high surface area of SiO2 and the functional groups of RGO make of this material a composite with high adsorption capacity, because it is able to remove 99% of Rhodamine B (RhB). Reversibility and recycle experiments prove a strong interaction with the contaminant. When hydrazine is used in our experiments as an electron donor, we have obtained the elimination of RhB 5 ppm in about 2 hours. We have also used two mathematical models to determine the adsorption properties of the RGO-SNS composite. Methylene blue (AzM) as contaminant model has been used. It has been found that the reaction could be adjusted to a Langmuir isotherm model, i.e., the interaction is mediated by the functional groups on the surface of RGO-SNS. A second composite has been obtained by growing via MAHP of CeO2 nanostructures over the RGO layers that we call RGO-CeO2. By structure and morphology analyses, we have determined the formation of nanocubes and nanorods of CeO2."