Propiedades estructurales y magnéticas de aleaciones subnanométricas de FePt

Abstract

"Las nanoaleaciones binarias, compuestas por metales de transición, han sido objeto de numerosos estudios, ya que se espera que las propiedades de los elementos individuales se acoplen y potencialicen al ser mezclados. Del mismo modo, las propiedades físicas y químicas de las nanoaleaciones pueden cambiar al presentar variaciones en la composición, orden químico y tamaño. En este sentido, se espera que los agregados de Fe-Pt permitan desarrollar un nuevo tipo de material que posea un alto momento magnético y una gran energía de anisotropía magnética debido al magnetismo del Fe y al fuerte acoplamiento espín-orbita del Pt. En este trabajo se determinaron las propiedades estructurales y magnéticas de agregados bimetálicos de FenPtm (n+m ≤ 7) a partir de una optimización autoconsistente en el marco de la Teoría de la Funcional de la Densidad, incluyendo el acoplamiento espín-órbita (SOC). Se utilizó el código VASP (Viena ab initio Simulation Package), el cual es una implementación del esquema de Kohn-Sham en una base de ondas planas aumentadas con proyectores, incluyendo la aproximación del gradiente generalizado de la funcional de intercambio y correlación. Se implementó una estrategia de optimización, basada en la teoría de grafos, para obtener las geometrías del estado base hasta 7 átomos para cada tamaño y composición. Estructuralmente, se muestra cómo evolucionan las configuraciones 3d ricas en Fe hasta estructuras planas o casi planas de Pt. Se encontró que los agregados bimetálicos tienden a conformarse por un núcleo magnético de átomos de Fe con átomos de Pt alrededor de este y se determinó la importancia del SOC para determinar el estado base de los agregados. Es interesante hacer notar que algunas de las estructuras encontradas para los heptámeros se asemejan ya a partes de las celdas de aleaciones volumétricas. Se calcula la energía de anisotropía magnética y se encuentra que los valores más altos corresponden a los agregados binarios ricos en Pt. Se observa cómo la dirección de magnetización genera cambios en la simetría estructural y magnética de los agregados. Se estudia la dependencia de los momentos magnéticos como función de la concentración y se determina un índice que determina el grado de no colinealidad de los momentos magnéticos locales."

"Transition metal binary nanoalloys, are subject of intensive studies, since it is expected that their properties can be tailored with more interesting behavior that the single element nanoparticles. Their physicochemical properties depend on the size, composition and chemical order of the components. In this way, it is expected that the FePt nanoparticles represent a new type of magnetic materials with a large magnetic moment and high anisotropic magnetic energy when the important magnetic properties of Fe are combined with Pt that owes a strong spin-orbit coupling. In this thesis, the structural, electronic and magnetic properties of FenPtm (n+m≤7) bimetallic clusters were studied. The electronic structure was calculated self-consistently within the framework of the density functional theory (DFT) including the spin-orbit coupling. We used the Vienna ab initio simulation package (VASP) to solve the Kohn-Sham equations with an augmented plane wave basis in the generalized gradient version of the exchange and correlation functional. To obtain the basic structural geometry of nanoclusters up to n=7, and for all chemical compositions, a method within the graph theory was implemented. In addition we explored all the possible homotops for each composition. Remarkably, some of the heptamer nanoalloys resemble parts of the bulk cell alloys. Here, we show how the geometrical structures change as we go from the Fe-rich tridimensional particles to the two or quasi-two dimensional atomic arrangements rich in Pt. It is found that the Fe atoms try to form a central core and that the Pt atoms locate around them. We also explored in detail the role of the spin-orbit coupling in determining the ground state configuration. We calculated the magnetic anisotropy energy and found that the highest values correspond to the binary nanoalloys rich in Pt. We also analyzed how the magnetic moments depend on the composition, size and environment. We also quantified how much the individual magnetic moments differ in their direction from atom to atom and defined a non-collinearity index to describe this property."