Incorporación de nitrogeno en nanoesponjas de carbono usando diferentes precursores

Abstract

"En esta tesis se estudian los efectos del dopaje de nitrógeno en nanoestructuras de carbono tipo esponja (N-CSTNs por sus siglas en inglés) compuestas de nano fibras de carbono interconectadas dopadas con nitrógeno (N-CNF por sus siglas en ingles) y nanotubos de carbono coaxiales multi capa dopados con nitrógeno (CAN-MWCNT). Estas nanoestructuras fueron sintetizadas por el método de deposición química de vapor asistida por aerosol (AACVD, por sus siglas en inglés) a partir de los siguientes precursores nitrogenados: i) piridina (C5H5N), ii) bencilamina (C7H9N), iii) urea (CH4N2O) y iv) acetonitrilo (C2H3N). Se demostró que el contenido de nitrógeno en la N-CST depende del precursor usado. Por ejemplo, una mezcla de piridina con bencilamina produjo un N-CSTNs material con un contenido de 3 %At de nitrógeno. En todos los casos las N-CSTNs resultaron funcionalizadas con grupos carboxilos, carbonilos, aminas/amidas, éteres, hidroxilos. En el caso que se usó bencilamina como precursor los productos de carbono generalmente eran fibras irregulares y enredadas presentando especies químicas del nitrógeno mayormente pirrólico y grafítico. La mezcla de urea-bencilamina en cambio produjo fibras zigzagueantes en donde la especie química pirrólica, cuaternaria y de amina fueron predominantes. Por otra parte, el uso de una mezcla de piridina-bencilamina produjo N-CSTNs dopadas mayormente por nitrógeno pirrólico, piridínico y cuaternario. Por último, las esponjas de carbono sintetizadas a partir de acetonitrilo presentan un mayor dopaje pirrólico y cuaternario. La importancia de este estudio radica en diseñar una metodología que permita la síntesis de un material de carbono nitrogenado, que dada sus propiedades fisicoquímicas sea utilizable en diferentes aplicaciones, por ejemplo, dependiendo de la especie química de nitrógeno contenida en estas estructuras de carbono, se pueda usar en ánodos y cátodos de baterías de litio o en andamios de tejidos biológicos, o en su caso, en remediación ambiental."

"In this thesis, the effects of nitrogen-doped carbon sponge-type nanostructures (N-CSTNs) composed of interconnected nitrogen-doped carbon nanofibers (N-CNF) and nitrogen-doped multiwalled carbon nanotubes (N-MWCNTs) are studied. These nanostructures were synthesized by the aerosol-assisted chemical vapor deposition (AACVD) method from the following nitrogen precursors: i) pyridine (C5H5N), ii) benzylamine (C7H9N), iii) urea (CH4N2O) and iv) acetonitrile (C2H3N). It was shown that the nitrogen content in the N-CSTNs depends on the precursor used. For example, a mixture of pyridine with benzylamine produced a N-CSTNs material with a content of 3% nitrogen. In all cases the N-CSTNs were functionalized with carboxyl groups, carbonyls, amines / amides, ethers, hydroxyls. In the case that benzylamine was used as a precursor, the carbon products were generally irregular and entangled fibers presenting nitrogen species mostly pyrrole and graphitic nitrogen. The urea-benzylamine mixture instead produced zigzag fibers where the pyrrolic, quaternary and amine chemical species were predominant. On the other hand, the use of a pyridine-benzylamine mixture produced N-CSTNs doped mostly by pyrrolic, pyridine and quaternary nitrogen. Finally, the carbon sponges synthesized from acetonitrile have a higher pyrrole and quaternary doping. The importance of this study lies in designing a methodology that allows the synthesis of a nitrogen-containing carbon material, which due to its physicochemical properties can be used in different applications, for example, depending on the chemical species of nitrogen contained in these carbon structures, can be used in anodes and cathodes of lithium batteries or in scaffolds of biological tissues, or in their case, in environmental remediation."