Synthesis and evaluation of graphene-supported catalysts for its potential use in aquaprocessing of heavy crude oil

Abstract

"The development of stable, effective, recoverable, and affordable catalysts has been promoted and studied in the petroleum industry for different processes. For instance, the catalytic aquaprocessing (AQP) process, is intended to upgrade oil by reducing permanently its viscosity and improving its API gravity. This process considers an important intermediate step, the water shift reaction (WGSR), to generate hydrogen in situ that allows its further reaction with complex molecules. In this thesis, as a first step, a graphene-supported catalyst based on ceria was synthesized and characterized. The obtained CeO2/graphene Materials showed good dispersion and interactions between the phases, favoring the ceria reduction. Then, NiO-CeO2-graphene composite materials were obtained with different concentrations of metal oxides using the polyol synthesis method in a single step. Here, the surface area of the materials increased. Furthermore, due to the hydrogen spillover phenomenon, ceria reduction is favored at lower temperatures due to interactions between the nickel nanoparticles and the graphene support. The catalysts exhibited catalytic activity in the range of 300-400 °C, the CO conversion increases by 20 % with adding 1 % of Ni, and lower selectivity towards methane was observed, which is attributed to the formation of an interface with a higher electronic density that increases the adsorption strength of CO."

"Se ha promovido el desarrollo de catalizadores estables, efectivos, recuperables y asequibles, que a través de procesos catalíticos como el acuaprocesamiento (AQP), actualizan permanentemente el aceite, reduciendo su viscosidad y mejorando su gravedad API. Este proceso contempla un paso intermedio para generar hidrógeno in situ altamente activo a través de la reacción de desplazamiento de agua-gas (WGSR). En esta tesis, como primer paso, se sintetizó y caracterizó un catalizador soportado en grafeno basado en ceria. Los materiales obtenidos de CeO2/grafeno muestran buena dispersión e interacciones entre las fases, favoreciendo la reducción de la ceria. Posteriormente, se obtuvieron materiales de NiO-CeO2-grafeno, con diferentes concentraciones de los óxidos metálicos. Además, con la deposición de nanopartículas se incrementó el área superficial de los materiales. Además, la reducción de la ceria se favorece a temperaturas más bajas, debido a interacciones entre las nanopartículas de níquel y el soporte de grafeno, debido al fenómeno de Spillover de hidrogeno. Los catalizadores presentaron actividad catalítica en el intervalo de 300-400 °C, la conversión de CO aumentó 20 % con la adición de 1 % de Ni, y se observó menor selectividad hacia CH4, atribuido a la formación de una interfase con mayor densidad electrónica lo que aumentó la fuerza de adsorción del CO. "