Síntesis, caracterización, actividad electroquímica y antimicrobiana de materiales nanoestructurados: nanotubos de carbono y nanoestructuras de agua

Abstract

"La alta tasa de brotes de enfermedades infecciosas derivadas de patógenos causantes de enfermedades ha sido motivo de gran preocupación en los últimos años. Como resultado de esto la nanotecnología se ha visto impulsada a investigar nuevos agentes antimicrobianos potentes para frenar la propagación de microorganismos causantes de enfermedades. El interés en el uso de estos materiales surge de las propiedades fisicoquímicas, como área superficial, volumen, forma, tamaño, entre otras que les han permitido desarrollar un amplio potencial antimicrobiano. El presente trabajo de tesis busca explorar la síntesis de materiales nanoestructurados poco comunes para el estudio de sus propiedades antimicrobianas. Con la finalidad de explorar alternativas libres de residuos inorgánicos se eligieron como modelos de este estudio el uso de nanotubos de carbono dopados con nitrógeno (N-MWCNT) y de nanoestructuras de agua diseñadas (EWNS). Los resultados experimentales obtenidos en el presente trabajo de investigación se centran en las características morfológicas, físicas y químicas de las nanoestructuras, así como en modificaciones puntuales que pueden alterar sus interacciones con sistemas biológicos. Se realizó un estudio sistemático sobre la síntesis e incorporación de dopaje con nitrógeno en la estructura de los N-MWCNT a través del proceso de síntesis mediante la técnica de deposición química de vapor asistida por aerosol (AACVD). Se utilizaron mezclas de NN-dimetilformamida (DMF) y tolueno con ferroceno como precursores de carbono y catalizador respectivamente. En este sentido, se analizó el efecto del dopaje de los nanotubos de carbono sobre las características fisicoquímicas de las muestras mediante técnicas como DRX, SEM, TEM, TGA, FTIR, EELS, XPS entre otras. Similarmente se evaluó la la actividad electroquímica mediante estudios de voltamperometría cíclica (CV), espectroscopia de impedancia electroquímica (EIS) y resistencia eléctrica (ER), mientras que también se analizó el efecto antimicrobiano de los N-MWCNT en compositos de Agar/N-MWCNT sobre el crecimiento de hongos oportunistas. Los resultados mostraron que los N-MWCNT exhiben una estructura tubular de bambú que no está presente en muestras sin DMF. Las concentraciones de nitrógeno obtenidas alcanzaron hasta el 2.5% at. según lo evaluado por XPS. El aumento de la incorporación de nitrógeno en N-MWCNT también aumentó la conductividad de las muestras en las caracterizaciones electroquímicas demostrando su reactividad así como su potencial en aplicaciones electroquímicas relacionados con su uso semiconductores y transistores. Finalmente, se observó que los N-MWCNT tenían efecto antimicrobiano inhibiendo la proliferación de microorganismos oportunistas de manera mejorada (69.23% de eficiencia) en comparación de los nanotubos de carbono sin dopaje. Posteriormente, se desarrolló un sistema de electro-nanospray para la síntesis de EWNS para la descontaminación de superficies comunes como el metal, el plástico, la madera y el concreto. La eficacia del sistema EWNS para inactivar E. coli se evaluó con diferentes condiciones operativas, como el voltaje aplicado, el tiempo de exposición y la distancia entre el contraelectrodo y la superficie tratada. Se caracterizaron las diferentes superficies mediante microscopía electrónica de barrido, y ángulo de contacto para comprender los diferentes comportamientos entre las muestras. Entre los parámetros operativos probados, el tiempo de exposición fue el parámetro operativo más influyente, lo que llevó a una reducción logarítmica de E. coli de 2,66 log (99.78% de eficiencia de descontaminación) después de 40 minutos de exposición. Por otro lado, para las eficiencias de desactivación de las superficies analizadas, la eficiencia de descontaminación fue mayor para la madera, seguido del concreto, el metal y el plástico con una reducción logarítmica de 2,96, 2,80, 2,20 y 1,63 log respectivamente. Estos resultados muestran el potencial de la tecnología EWNS como método de descontaminación microbiana para el tratamiento de superficies en instalaciones de confinamiento de animales. Sin embargo, se necesitan pruebas para la implementación de estos sistemas. La principal contribución de este trabajo de investigación fue reportar la síntesis y caracterización de dos tipos de nanoestructuras N-MWCNT y EWNS. Los resultados obtenidos mostraron que el uso de los materiales nanoestructurados como N-MWCNT y EWNS para la descontaminación de superficies tiene potencial aprovechable para diversas aplicaciones biotecnológicas. Además, las caracterizaciones electroquímicas revelaron que las muestras de N-MWCNTs tienen un uso potencial en aplicaciones de semiconductores."

"The high rate of infectious disease outbreaks arising from disease-causing pathogens has been of great concern in recent years. As a result of this, nanotechnology has been driven to investigate new powerful antimicrobial agents to stop the spread of disease-causing microorganisms. The interest in the use of these materials arises from the physicochemical properties, such as surface area, volume, shape, size, among others, which have allowed them to develop broad antimicrobial potential. The present thesis seeks to explore the synthesis of unusual nanostructured materials for the study of their antimicrobial properties. In order to explore alternatives free of inorganic residues, the use of nitrogen-doped carbon nanotubes (N-MWCNT) and engineered water nanostructures (EWNS) were chosen as models for this study. The experimental results obtained in the present research work focus on the morphological, physical and chemical characteristics of the nanostructures, as well as specific modifications that can alter their interactions with biological systems. A systematic study was carried out on the synthesis and incorporation of nitrogen doping into the structure of N-MWCNTs through the synthesis process using the aerosol-assisted chemical vapor deposition (AACVD) technique. Mixtures of NN-dimethylformamide (DMF) and toluene with ferrocene were used as carbon precursors and catalyst, respectively. In this sense, the effect of carbon nanotube doping on the physicochemical characteristics of the samples was analyzed using techniques such as XRD, SEM, TEM, TGA, FTIR, EELS, XPS among others. Similarly, electrochemical activity was evaluated through cyclic voltammetry (CV), electrochemical impedance spectroscopy (EIS) and electrical resistance (ER) studies, while the antimicrobial effect of N-MWCNTs in Agar/N-MWCNT composites on the growth of opportunistic fungi was also analyzed. The results showed that N-MWCNTs exhibit a bamboo tubular structure that is not present in samples without DMF. The nitrogen concentrations obtained reached up to 2.5% at. as evaluated by XPS. The increase in the incorporation of nitrogen into N-MWCNT also increased the conductivity of the samples in the electrochemical characterizations, demonstrating their reactivity as well as their potential in electrochemical applications related to their use in semiconductors and transistors. Finally, it was observed that N-MWCNTs had an antimicrobial effect, inhibiting the proliferation of opportunistic microorganisms in an improved way (69.23% efficiency) compared to undoped carbon nanotubes. Subsequently, an electro-nanospray system was developed for the synthesis of EWNS for the decontamination of common surfaces such as metal, plastic, wood, and concrete. The effectiveness of the EWNS system in inactivating E. coli was evaluated with different operating conditions, such as applied voltage, exposure time, and distance between the counter electrode and the treated surface. The different surfaces were characterized by scanning electron microscopy and contact angle to understand the different behaviors between the samples. Among the operational parameters tested, exposure time was the most influential operational parameter, leading to a log E. coli reduction of 2.66 log (99.78% decontamination efficiency) after 40 minutes of exposure. On the other hand, for the deactivation efficiencies of the surfaces analyzed, the decontamination efficiency was highest for wood, followed by concrete, metal and plastic with a logarithmic reduction of 2.96, 2.80, 2.20 and 1.63 log respectively. These results show the potential of EWNS technology as a microbial decontamination method for surface treatment in animal confinement facilities. However, more testing is needed for the implementation of these systems. The main contribution of this research work was to report the synthesis and characterization of two types of nanostructures N-MWCNT and EWNS. The results obtained showed that the use of nanostructured materials such as N-MWCNT and EWNS for surface decontamination has potential for various biotechnological applications. Furthermore, electrochemical characterizations revealed that the N-MWCNTs samples have potential use in semiconductor applications."